?。誘導

導讀。薄膜e薄

跟著可穿戴設備和柔性電子的成長迅猛發展，熱電資料作為完成自供能器材的和界中心功用單元，正日益遭到研討人員的面調膜熱重視。在當時全球動力結構亟需向綠色、控提可繼續方向轉型的高S功布景下，熱電技能因其可直接將熱能轉化為電能，電功為低碳動力使用供給了新途徑。和牛但是柔性，傳統熱電資料在完成高功用與柔性的資料兼容性方面仍面對巨大應戰。近來，誘導深圳大學鄭壯豪特聘教授團隊提出了一種立異戰略，薄膜e薄經過引進有機-無機雜化鈣鈦礦資料MAPbI。成長_3。和界到層狀Sb。_2。Te。_3。薄膜中，完成了熱電功用與機械柔性的協同增強。研討顯現，MAPbI。_3。在原子尺度上誘發了Sb。_2。Te。_3。晶體結構的有序調控，有用按捺了(015)晶面成長，一起增強了(00。l。)晶面取向，然后優化了載流子搬遷途徑，顯著提高了電子輸運才能。在界面處，MAPbI。_3。分化產品中的Pb和I元素進一步完成了摻雜調控，有用下降了載流子濃度，進步了Seebeck系數。與此一起，資料內部構成的大視點晶界等晶格缺點加強了聲子散射，顯著下降了晶格熱導率。在多重機制協同效果下，Sb。_2。Te。_3。薄膜在250℃時的熱電優值。zT。從原始的0.20提高至0.47。更為重要的是，MAPbI。_3。的低楊氏模量使得復合薄膜在屢次彎折后仍能堅持優異的導電功用，其柔性功用在100次彎折循環后的電阻改變率從54.6%降至8.7%。此外，根據p型Sb。_2。Te。_3。與n型Bi。_2。Te。_3。構建的熱電器材在10K溫差下完成了33.5nW的輸出功率，驗證了其在可穿戴動力收集范疇的使用潛力。本研討為柔性熱電資料的規劃供給了全新的構筑思路，也為層狀熱電薄膜資猜中微觀結構調控與熱電功用耦合機制的了解供給了深入洞悉，有望推進高功用柔性熱電器材在未來智能穿戴、自供能傳感器等范疇的實踐使用。相關研討成果以“Enhancing Thermoelectric Performance and Flexibility of Sb。_2。Te。_3。?Thin Films through MAPbI。_3。-Induced Crystallographic Orientation Modulations and Interfacial Doping”為題宣布在《Advanced Functional Materials》期刊上。?。

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圖文。導讀。

本研討經過MAPbI。_3。誘導的晶體取向與界面調控，完成Sb。_2。Te。_3。薄膜熱電功用與柔性的協同增強（圖1）。

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圖1.。Sb。_2。Te。_3。及。Sb。_2。Te。_3。?。+。 x。?wt.%。 MAPbI。_3。薄膜的制備工藝及能帶結構核算成果。(a) MAPbI??誘導的晶體取向調控和界面摻雜示意圖。(b)在室溫鄰近，不同MAPbI?含量下的塞貝克系數 (。S。)、電導率 (。σ。) 和晶格熱導率 (。κ?。)。(c)帶有和不帶自旋軌道耦合（SOC）效應的 (00。l。) 晶面在Γ點鄰近的能帶結構比照。(d)Sb?Te?的理論晶體結構。(e)帶有和不帶SOC效應的(015)晶面在Γ點鄰近的能帶結構比照。(f)不同曲折半徑下薄膜的電阻改變率(。ΔR/R?。)。(g)根據密度泛函理論（DFT）核算的Sb?Te?與MAPbI?的楊氏模量。

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經過對復合前后薄膜結構的剖析，證明晰MAPbI。_3。的引進顯著按捺了（015）晶面成長，增強了（00。l。）取向。XPS標明制備薄膜中元素具有安穩的化學價態。AFM圖畫展現了外表粗糙度跟著MAPbI。_3。添加而下降，標明晰MAPbI。_3。復合對Sb。_2。Te。_3。薄膜結構的有用調控（圖2）。球差電鏡的剖析進一步標明，Sb。_2。Te。_3。中有MAPbI。_3。殘留區域，這引進了額定的微觀應力，完成了對晶體結構的有用調控。一起Pb/I等元素進入Sb。_2。Te。_3。基底產生了摻雜效應（圖3）。

圖2.。制備薄膜的晶體結構、化學性質及微觀結構表征。(a)不同 MAPbI?含量（x = 0.00、0.10、0.15、0.20、0.35、0.40）下的Sb?Te??+。 x。?wt.% MAPbI?薄膜的X射線衍射（XRD）圖譜。(b)所制薄膜中(015)和(00l)晶面的取向因子核算成果。(c)-(f)Sb、Te、Pb和I的X射線光電子能譜（XPS）圖譜。(g)-(i)x?= 0.00、0.15?和 0.40薄膜的原子力顯微鏡（AFM）測驗成果。

圖。3。.。Sb?Te?。+。0.35 wt.% MAPbI?。?薄膜的微/納米結構剖析。(a)薄膜的高角環形暗場（HAADF）橫截面圖畫。(b)對圖a中赤色矩形區域的C、Sb、Te、Pb?和I元素分布圖。(c)圖a中區域1的微結構圖畫，插圖為全體區域和赤色矩形區域的快速傅里葉變換（FFT）圖。(d)圖c區域中C、Pb、Sb?和Te的元素分布圖。(e)圖a中區域2的高分辯Cs-STEM HAADF圖畫，插圖為其上下區域的FFT圖。(f)圖e的擴大高分辯圖畫，插圖為該圖全體的FFT圖。(g)與圖f中結構對應的微應變分布圖。(h)缺點區域的原子擺放示意圖。(i)從圖h中提取的線型剖面圖，用于顯現或許存在的I。_Te。和Pb。_Sb。點缺點。?。

能帶結構核算成果標明，Pb/I摻雜有利于Sb。_2。Te。_3。帶隙的減小，然后下降空穴濃度，進步塞貝克系數。一起，MAPbI。_3。引進的晶體缺點，比方大視點晶界，有用散射聲子下降了晶格熱導率，終究完成了。zT。值的提高（圖4）。制備的器材標明其在10K溫差條件下可完成33.5nW的輸出功率，其功用與有限元仿真成果共同（圖5）。

圖。4。.。制備 Sb。?。Te。?。?薄膜的能帶結構與熱電功用。(a) Sb??Te??的能帶結構核算成果。(b)Pb?Sb??Te??I?的能帶結構核算成果。(c)不同MAPbI?含量（。x。?= 0.00、0.10、0.15、0.20、0.35、0.40）下的電導率(。σ。)。(d)不同MAPbI?含量下的載流子濃度(。n。)與搬遷率(。μ。)。(e)所制薄膜在不同溫度下的塞貝克系數 (。S。)。(f)試驗得到的。S。與根據單拋物線模型（SPB）的Pisarenko曲線的比較。(g)所制薄膜的功率因子(。PF。)隨溫度的改變。(h)薄膜在室溫下的總熱導率(。κ。)。(i) 根據丈量的總熱導率預算的熱電優值(。zT。)。

圖。5。.。所制。Sb?Te?。系列薄膜的熱電器材功用。(a)Bi?Te?-Sb?Te?熱電發電器的模仿溫度分布圖。(b)上述器材的模仿電壓分布圖。(c)圖d所示器材的模仿輸出功率。(d)Bi?Te?-Sb?Te?熱電器材的實測功用，插圖為該器材的什物相片。

小結。

在本研討中，經過將MAPbI?成功引進Sb?Te?薄膜，完成了熱電功用與機械柔性的協同提高，有用應對了可穿戴熱電器材面對的要害應戰。MAPbI?的引進調控了Sb?Te?的晶體取向，提高了載流子搬遷率與電導率，一起經過界面摻雜進步了塞貝克系數,晶格缺點和晶界散射的增強顯著下降了晶格熱導率，使得資料在250?°C時的熱電優值。zT。到達0.47。此外，獲益于MAPbI?較低的楊氏模量，薄膜的機械柔性顯著改進，曲折測驗中的電阻改變率顯著下降。器材實測成果顯現，在10 K溫差下輸出功率到達33.5nW，并與有限元模仿成果高度共同。上述成果標明，將MAPbI?引進Sb?Te?薄膜是一種完成高功用柔性熱電器材的有用戰略，具有寬廣的使用遠景。

作者簡介。

楊東，法國雷恩大學博士生。研討方向為熱電資料與器材。現在已在Nature Communications, Advanced Functional Materials, Nano Energy等世界高水平期刊宣布多篇論文。

羅景庭教授，深圳大學物理與光電工程學院副院長，廣東省優粵人才（A類），深圳市海外高層次人才，深圳市高層次人才，南山區領航人才，深圳市先進薄膜與使用要點試驗室副主任，深圳市真空學會副秘書長，深圳大學“荔園優異青年教師”。長時間從事新式功用薄膜資料與器材研討，取得國家科學技能進步二等獎1項，教育部科技進步一等獎1項，廣東省自然科學二等獎1項。在Biosensors & Bioelectronics、ACS?Applied?Materials?&?Interfaces、Nanoscale、Physical Review Applied、Physical Review B、Applied Physics Letters等世界聞名期刊上宣布SCI論文90余篇。掌管國家要點研制方案項目子課題《聲外表波資料與器材》，國家自然科學基金項目，廣東省自然科學基金項目，廣東省高等學校優異青年教師項目，深圳市學科布局等十余項課題。擔任國家自然科學基金等項目評定專家、世界學術期刊《Biosensors & Bioelectronics》、《Applied Physics Letters》、《Sensors and Actuators B: Chemical》等審稿人。協作編著一部題為《聲外表波資料與器材》的現代聲學科學與技能叢書。

陳躍星助理教授，深圳大學物理與光電工程學院助理教授，碩士生導師，深圳市海外高層次人才方案C類人才，深圳市后備級人才。多年來從事熱電資料范疇的研討工作，迄今為止宣布相關SCI論文90余篇，其間以榜首/通訊作者在Nature Communications，Carbon Energy, Advanced Functional Materials, Small, Journal of Materials Chemistry A等期刊宣布論文40余篇。

鄭壯豪教授，深圳大學物理與光電工程學院特聘教授，博士生導師，國家高層次人才“特別支撐方案”青年優秀人才，廣東省杰青，深圳市海外高層次人才，深圳市真空學會理事，Journal of Materials Science & Technology、Carbon Neutralization期刊青年編委，接連多年當選斯坦福大學全球前2%科學家榜單。一向從事新式動力資料和器材方面的研討，著重于熱電資料及器材、薄膜太陽能電池、柔性可穿戴設備等范疇。掌管國家自然科學基金面上項目、青年基金項目、廣東省自然科學杰出青年基金、面上基金、廣東省教育廳青年立異項目、深圳市科技方案面上項目和深圳市海外高層次人才項目多項；在Nature Sustainability、Nature Communication、Energy & Environmental Science等期刊上宣布學術論文200余篇，SCI總引證8000余次，H指數48；獲美國和日本等國家授權發明專利7項，國內發明專利授權10余項，獲廣東省科學技能獎自然科學二等獎。

全文鏈接。：https://doi.org/10.1002/adfm.202505424。